हरिहरन ने साल 1992 में म्यूजिक डायरेक्टर ए.आर रहमान के साथ तमिल फिल्म जगत में एन्ट्री ली और मणिरत्नम की फिल्म 'रोजा' में देशभक्ति गीत "थमिझा थमिझा" को साथ मिलकर गाया. आगे चलकर साल 1995 में तमिलनाडु राज्य सरकार ने फिल्म अवार्ड में बेस्ट मेल प्लेबैक सिंगर की श्रेणी में शामिल किया. हरिहरन ने यह गीत मणिरत्नम के बॉम्बे में ए.आर रहमान के गीत "उइरे उइरे" के लिए मिला था जिसको सिंगर नें के.एस चित्र के साथ गया था.
हरिहरन ने 500 से ज्यादा तमिल गाने और लगभग 200 हिंदी गाने गाए हैं. सिंगर ने मलयालम, तेलुगु, कन्नड़, मराठी, बंगली और ओडिया भाषाओं में भी सैकड़ों गीत गा चुके हैं. हरिहरन ने साल 2005 में तमिल फिल्म 'पावर ऑफ वीमेन' में एक्टिंग की और तमिल फिल्म 'बॉयज' और मलयालम फिल्म 'मिलेनियम स्टार्स' में कैमियो रोल करते नज़र आ चुके हैं.
गज़ल के क्षेत्र में है अनोखा स्थान
हरिहरन भारतीय ग़ज़ल गायकों और संगीतकार में से एक हैं. सिंगर ने अपने शुरुआती करियर में तीस से ज्यादा एल्बम में गज़ल के स्कोर खुद लिखे और संगीतबद्ध किया. हरिहरन ने अपनी पहली ग़ज़ल आशा भोसले के साथ 'आबशर-ए-ग़ज़ल' गाई जोकि फैंस के बीच काफी पॉपुलर हुई. आगे चलकर सिंगर ने एक और एल्बम 'गुलफाम' की जिसने न सिर्फ डबल बिक्री की साथ ही साल 1995 में हरिहरन को बेस्ट एल्बम के लिए 'दिवा अवार्ड' भी दिलाया.