पुढे ग्लासगो विद्यापीठातून त्यांनी वैद्यकीय शिक्षण घेतले आणि शल्यचिकित्सक बनले. १८७३ मध्ये ते स्कॉटलंडच्या युनायटेड प्रेस्बिटेरियन चर्चचे वैद्यकीय मिशनरी म्हणून जपानला गेले. टोकियो येथे त्यांनी त्सुकिजी रुग्णालयाची स्थापना केली. तेथे काम करताना त्यांचे लक्ष प्राचीन मातीच्या भांड्यांवरील बोटांच्या ठशांकडे गेले. त्यांनी निरीक्षण केले की प्रत्येक व्यक्तीचे बोटांचे ठसे वेगळे असतात आणि आयुष्यभर बदलत नाहीत. १८८० मध्ये त्यांनी 'नेचर' या विज्ञान पत्रिकेत याविषयी शोधनिबंध प्रसिद्ध केला.

गुन्हेगार ओळखण्यासाठी फिंगरप्रिंटचा वापर होऊ शकतो, ही कल्पना त्यांनी प्रथम मांडली. त्यांनी टोकियो पोलिसांना चोरीच्या घटनेत फिंगरप्रिंटवरून आरोपी पकडण्यास मदतही केली. फॉल्ड्स यांनी चार्ल्स डार्विन यांच्याकडेही आपले संशोधन पाठवले. डार्विन यांनी ते त्यांचे नातेवाईक फ्रान्सिस गाल्टन यांच्याकडे पाठवले. गाल्टन यांनी फिंगरप्रिंटवर पुढील संशोधन केले, परंतु फॉल्स यांच्या योगदानाची योग्य दखल घेतली नाही. यावरून मोठा वाद निर्माण झाला. १८८६ मध्ये फॉल्ड्स स्कॉटलंडला परतले. त्यांनी स्टोक-ऑन-ट्रेंट येथे पोलीस सर्जन म्हणून काम केले. त्यांनी सतत फिंगरप्रिंट पद्धतीचा पुरस्कार केला. मात्र, इंग्लंडमध्ये सुरुवातीला विल्यम हर्शेल आणि एडवर्ड हेन्री यांना याचे श्रेय दिले गेले.

फॉल्ड्स यांना त्यांच्या हयातीत पुरेसा सन्मान मिळाला नाही. त्यांनी 'गाइड टू फिंगरप्रिंट आयडेंटिफिकेशन' हे पुस्तक लिहिले. गुन्हेशास्त्राला त्यांनी दिलेली ही देणगी अमूल्य आहे. आज जगभरातील पोलीस आणि न्यायव्यवस्था फिंगरप्रिंट तंत्रज्ञानावर अवलंबून आहेत. फॉल्ड्स यांच्या दूरदृष्टीमुळेच गुन्हे शोधात क्रांती घडली. हेन्री फॉल्ड्स यांचे निधन १९ मार्च १९३० रोजी इंग्लंडमधील वॉल्स्टँटन येथे झाले.